【本学研究者情報】

〇多元物質科学研究所　教授　根岸雄一
多元物質科学研究所　講師　Das Saikat
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【発表のポイント】

• これまで主に2次元構造に限られていた共有結合性有機構造体（COF）^（注１）を、高次元の3次元構造へと拡張し、電気化学的硝酸イオン還元反応（eNO₃^?RR）^（注2）に応用することに成功しました。
• [8+2]連結型3次元COF（TU-82）に鉄（Fe）を精密に配位させることで、硝酸イオンからアンモニア（NH₃）を最大1%の高選択率で合成できる高性能電極触媒を開発しました。
• 理論計算により、鉄中心が反応中間体（NHO*）を安定化し、反応の律速段階のエネルギー障壁を大幅に低減していることを明らかにしました。

【概要】

アンモニア（NH₃）は、肥料や化学原料として不可欠なだけでなく、燃焼時に二酸化炭素を排出しない次世代エネルギーキャリアとしても注目されています。しかし、従来のハーバー?ボッシュ法によるアンモニア合成は、高温?高圧条件を必要とし、大量のエネルギー消費とCO₂排出を伴います。

一方、農業排水や工業排水に含まれる硝酸イオン（NO₃^?）は、水質汚染や富栄養化の原因となる有害物質です。この硝酸イオンを電気化学的に還元してアンモニアへ変換する「電気化学的硝酸イオン還元反応（eNO₃^?RR）」は、環境浄化と資源回収を同時に達成できる持続可能な技術として注目されています。

東北大学多元物質科学研究所の根岸 雄一 教授、Das Saikat 講師らの研究グループは、[8+2]連結型の3次元共有結合性有機構造体（COF）「TU-82」を設計?合成し、その内部に鉄（Fe）を精密に導入することで、硝酸イオンからアンモニアを高効率?高選択的に合成できる新しい電極触媒を開発しました。特に鉄を導入したTU-82-Feは、ファラデー効率（FE）^（注3）88.1%、アンモニア生成速度2.87 mg h?¹ cm?²という優れた性能を示しました。

本研究成果は、3次元COFを用いた初の本格的な硝酸還元触媒設計指針を提示するものであり、持続可能な窒素循環社会の実現に貢献すると期待されます。

本研究成果は、2026年2月2日付けでJournal of Materials Chemistry A に掲載されました。

【用語解説】

注1. 共有結合性有機構造体（COF: Covalent Organic Framework）
COFは、有機分子同士が強固な共有結合によって周期的に連結された結晶性多孔材料で、規則正しい細孔構造、高い比表面積、設計自由度の高さが特徴。分子設計により官能基や配位部位を精密に配置できるため、触媒、分離、エネルギー貯蔵など多様な機能材料として注目されている。本研究では、従来主流であった2次元構造を超えた3次元高連結COFを構築し、触媒活性点の空間配置と反応効率の最適化を実現した。

注2. 電気化学的硝酸イオン還元反応（eNO₃^?RR: electrochemical Nitrate Reduction Reaction）
eNO??RRは、硝酸イオン（NO??）を段階的に還元し、最終的にアンモニア（NH?）へ変換する電気化学反応。常温?常圧で進行可能なため、高温?高圧を必要とするハーバー?ボッシュ法に代わる低環境負荷型アンモニア合成法として期待されている。また、農業?工業排水に含まれる硝酸汚染物質を資源化できる点で、環境浄化と資源循環を同時に実現する持続可能技術である。一方で、8電子移動を伴う多段階反応であり、副反応（亜硝酸生成や水素発生）を抑制する触媒設計が重要な課題である

注3. ファラデー効率（FE: Faradaic Efficiency）
ファラデー効率とは、電気化学反応において供給した総電気量のうち、目的生成物の形成に実際に消費された電子の割合を示す指標のこと。すなわち、電流がどれだけ効率的に目的反応へ利用されたかを表す「選択率」の尺度であり、副反応の抑制度合いを評価する重要な指標である。本研究では、TU-82-Feが88.1%という極めて高いFEを示し、硝酸からアンモニアへの選択的変換が高効率で進行していることが示された。

【論文情報】

タイトル：Efficient ammonia synthesis via electrocatalytic nitrate reduction over a [8+2]-connected three-dimensional metal-bipyridine covalent organic framework
著者：入江 司?^?、近藤 歩?^?、Kai Sun?^?、佐々木 康貴?、野崎 未佳?、富張 志保?、佐藤 虎太郎?、川脇 徳久?、Zhao Yu?、Das Saikat?、根岸 雄一*?（1. 東北大学多元物質科学研究所、2. 蘭州大学、3. 東京理科大学カーボンバリュー研究拠点、4. 浙江師範大学）
^?これらの著者は本研究に同等の貢献をしました。
*責任著者：東北大学 多元物質科学研究所 教授　根岸 雄一
東北大学 多元物質科学研究所 講師　Das Saikat
浙江師範大学 教授　Zhao Yu
掲載誌：Journal of Materials Chemistry A
DOI：10.1039/D5TA07989F

詳細（プレスリリース本文）

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東北大学多元物質科学研究所
講師 Das Saikat
TEL: 022-217-5606
Email: das.saikat.c4*tohoku.ac.jp（*を@に置き換えてください）

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東北大学多元物質科学研究所 広報情報室
TEL: 022-217-5198
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